Fraccionamiento de elementos químicos en la corteza terrestre

El fraccionamiento de sustancias naturales  es la separación de elementos de una sola matriz bajo la influencia de cambios en los parámetros fisicoquímicos del medio huésped. El análisis de fraccionamiento considera el comportamiento de al menos dos elementos.

Cuestiones generales de fraccionamiento

Se distinguen los tipos de fraccionamiento:

1. La separación de elementos ocurre en el proceso de movimiento de un cierto flujo. Como ejemplo: la separación de elementos en un flujo hidrotermal. Aquí, los elementos se ven afectados tanto por cambios en los parámetros de flujo ( temperatura ( T ), presión ( P ), potencial químico) como por parámetros cinéticos (por ejemplo, la velocidad de movimiento) del flujo. Como resultado, las áreas de acumulación de elementos se separan en el espacio, formando la llamada zonificación geoquímica. En el establecimiento de esta zonalidad, los científicos de IMGRE desempeñaron un papel importante: E. N. Baranov, A. I. Golovin, L. N. Ovchinnikov , S. V. Grigoryan y otros [1] , [2] .
2. Separación de elementos bajo la influencia de condiciones para la formación de un mineral . La consecuencia de esto es la redistribución de elementos entre minerales, y la naturaleza de este proceso está completamente descrita por las leyes de la termodinámica . Esto hace posible utilizar las concentraciones de elementos en dos minerales coexistentes para evaluar las condiciones de su formación .

El fraccionamiento de isótopos estables de elementos ligeros ha sido el más estudiado . Los estadounidenses Bigeleisen [3] y Botinga [4] hicieron una contribución significativa a la solución de este problema . Con respecto a los elementos radiogénicos (principalmente uranio y plomo), HCUrey [5] realizó algunos estudios teóricos que revelaron una débil influencia en su separación de los parámetros ambientales externos y, por lo tanto, vetó su estudio adicional.

Hay otra diferencia entre estos sistemas: en los sistemas de isótopos estables, todos los elementos forman rocas, lo que refleja un caso extremo de isomorfismo . Esto determina la posibilidad de su uso para la solución de problemas fisicoquímicos . En los sistemas radiogénicos, el elemento hijo no es un elemento isotópico relativo al isótopo padre. Todos los elementos secundarios, que ocupan diferentes lugares en el sistema periódico de D. I.  Mendeleev , difieren de los elementos principales en todos los aspectos y, sobre todo, en tamaño. Por lo tanto, además de la influencia de T , su distribución depende significativamente de la presión y otras condiciones fisicoquímicas del medio de formación mineral.

El problema del fraccionamiento de elementos radiogénicos ha sido muy poco estudiado. G.Fore y D.Powell [6] notaron una distribución uniforme de isótopos radiogénicos e isobaras (RGII) en el magma fundido , que se conserva durante la cristalización , y la discordancia se asoció con procesos epigenéticos . Sin embargo, esta afirmación, tomada como un axioma , no concuerda con el fenómeno de fraccionamiento de elementos isomorfos e isotópicos, que son física y químicamente análogos a los RGII , tomados en cuenta en los estudios geobarotermométricos .

Niveles de fraccionamiento

Hay dos niveles de estudio del fraccionamiento.

El primer nivel se debe al análisis teórico de las condiciones para este fraccionamiento, descrito en [7] . En la geoquímica soviética, estos estudios se presentan principalmente en los trabajos de S. Z. Roginsky (1900–1970) [8] [1] y A. I. Brodsky http://www.warheroes.ru/hero/hero.asp? Hero_id=12882 (19.06 .1895 - 21.08.1969) [9] . Bigeleisen y Botinga [10] llevaron estos estudios a su término lógico , es decir, a una metodología para usarlos en la práctica . Con respecto al U y al Pb , los estudios teóricos fueron realizados únicamente por HC Urey [11] .

El segundo nivel se debe al análisis de la distribución real de RGII en condiciones naturales.

Los resultados de la investigación permitieron identificar grupos de temas que reflejan la posibilidad del fraccionamiento isotópico e isobárico [12] .

Fraccionamiento natural de isótopos radiogénicos e isobaras

Incluye un análisis de las distribuciones de isótopos radiogénicos (isobares) en exocontactos de intrusiones, su comportamiento conjunto con isótopos estables de elementos ligeros y en minerales individuales.

Fraccionamiento en exocontactos de intrusiones

Estos estudios se llevaron a cabo principalmente para isótopos estables de elementos ligeros (en adelante, SILE). Se estudió el comportamiento no solo de los isótopos de oxígeno y carbono, sino también de Li , K (I. M. Morozova et al. [13] ), Mg y Ca (V. S. Lepin et al., 1969 [14] ; [15] ) . B (Yu. P. Shergina et al. [16] ), etc. Como regla general, el Li y el K se enriquecen en las partes centrales de las zonas metasomáticas con un isótopo ligero y las variedades pesadas se destilan hacia las partes marginales. Mg y Ca tienen una clara dependencia de la concentración del propio elemento, correspondiendo a la regla de Bachinsky [15] . Yu. P. Shergina y A. B. Kaminsky establecieron un aumento relativo en el isótopo 11 B con la distancia desde el cuerpo de mineral polimetálico. Tal comportamiento es observado por T. E. Lovering [17] para el isótopo O con la distancia desde la brecha del mineral. También observó una disminución en la composición de isótopos de C en las calcitas a medida que uno se acerca a la intrusión.

En lo que respecta a los isótopos e isóbaras radiogénicos, hay muchos menos datos de este tipo. E. L. Landa y otros [18]  observaron cambios en los isótopos de Sr en apatitas y rocas que contienen apatita de los complejos de carbonatita de los macizos de Kovdor y Guli. Hart S. R. [19] estableció un pseudo-rejuvenecimiento de la edad en el contacto de las intrusiones de Eldora y Auduban-Albia. La edad de la intrusión de Eldora según el método BI Ar-K se estima en 68-80 Ma. La edad de la hornblenda varía según la distancia del contacto: a una distancia de 1–76 m varía de 120 a 1150 Ma con un máximo de 1160 Ma a 41 m Sr - método; situaciones similares también fueron descritas por G. Sh. Ashkinadze [20] en el exocontacto de la intrusión Ozernaya Varaka.

El comportamiento de los isótopos de Pb en las zonas de exocontacto de la intrusión de cuarzo-monzonita de Eldora Stock en Colorado fue descrito por Dow BR et al. [21] . En las ortoclasas, no solo cambia la cantidad total de Pb , sino también los valores de las relaciones isotópicas: con la distancia del contacto, las relaciones 206Pb / 204Pb y 207Pb / 204Pb disminuyen significativamente . Un análisis detallado del comportamiento de los isótopos en un campo térmico fue realizado por Hart SR [22] basado en el estudio de biotita, feldespato (sin detallar las especies) y hornblenda por los métodos Ar-K y Rb-Sr . Según estos datos, para casi todos los minerales en la propia zona de contacto se produce un pseudo-rejuvenecimiento de las rocas, lo que debe ser considerado como una manifestación de migración isobárica en el campo de temperatura.

Por lo tanto, la formación de las proporciones de isótopos radiogénicos e isobaras está significativamente influenciada por el factor de temperatura y, muy posiblemente, por la presión.

Co-distribución con isótopos estables de elementos ligeros (SILE)

Al analizar el SILE, se estableció una influencia significativa en su distribución por las condiciones de temperatura para la formación de minerales. Se muestra que en este caso la distribución de isótopos de un par de elementos coexistentes, por ejemplo, C - O (en calcitas), H - O (en micas), etc., o isótopos de un elemento en minerales coexistentes, por ejemplo ejemplo, para oxígeno - Cuarzo - Biotita o Azufre en Galena - Pirita, en condiciones isotérmicas se describe mediante la ecuación de una línea recta [23] . Al resolver el problema inverso, si en condiciones isotérmicas la distribución de isótopos en un par con isótopos de un elemento conocido como estándar se describe mediante una ecuación de línea recta, entonces podemos hablar del efecto de la temperatura en las distribuciones de isótopos de ambos elementos. . Por tanto, en este caso se considera el comportamiento conjunto de RGII y SILE en algún campo de temperatura. El comportamiento conjunto de la relación 87 Sr/ 86 Sr y el valor de δ 18 O se describe en una cantidad relativamente grande . Se conocen trabajos individuales para los sistemas i Pb — S y (Ar-K)-δ 18 O .

El trabajo realizado sobre el estudio del comportamiento conjunto de isótopos de estroncio y oxígeno en basaltos de Costa Rica (Barrett [24] ), en kimberlitas de Yakutia (Kostrovitsky [25] ), carbonatitas (B.G. Pokrovsky et al. [26] ) , esmectitas [27] , minerales de granitos Alp [28] , etc., así como isótopos de Pb y S en galena (Illinois, Kulp JL et al, [29] ; V.I. Vinogradov [30] , A.I. Tugarinov et al. [ 31 ] ) reveló una correlación bastante alta entre los isótopos de estos elementos. A menudo se describió una relación directa entre 14 C y δ 13 C (Vinogradov V. I. [30] ; [32] ; y otros).

En trabajos separados, la composición isotópica del oxígeno se comparó con la edad de rocas y minerales determinada por el método K-Ar (Garlick et al. [33] ).

En todos los casos, la identificación de las dependencias lineales se explica únicamente por los fenómenos de mezcla (contaminación) (por ejemplo, Kostrovitsky [25] ; A.A. Konev [34] ; Taylor [35] ). Una suposición más plausible es que aquí hay una redistribución isotérmica de isótopos.

El efecto de la presión no está claro. Los isótopos, cuyos parámetros dimensionales de los átomos difieren ligeramente, se ven afectados débilmente por la presión a valores de hasta 1 kbar. Estas conclusiones son confirmadas por estudios experimentales de RNClaton [36] y P. Harting [37] y otros Las isobaras difieren significativamente entre sí, por lo que la presión afecta significativamente su distribución.

Fraccionamiento entre minerales

En las ecuaciones geocronológicas, el contenido de los elementos se expresa por el número de átomos sin especificar la unidad de medida , aunque más correctamente por el número de átomos por unidad de volumen de materia. En la analítica moderna, los contenidos de los elementos se determinan en unidades relativas -%, g / t, etc. Por lo tanto, este último debe convertirse en un sistema de unidades de ecuaciones geocronológicas.
En el sistema de magnitudes físicas , los principales parámetros que caracterizan la cantidad de una sustancia son la masa (g) y el volumen (cm³), y el valor que refleja adecuadamente estos parámetros es la densidad (o gravedad específica ) d de dicha sustancia. Sea N *  ser el número de átomos por unidad de volumen, C  es la concentración relativa de este elemento en el compuesto, M  es la masa de un átomo de esta sustancia.Entonces N * \u003d Cd / M. Dado que M no afecta fundamentalmente las conclusiones posteriores , luego omitiéndolo obtenemos la igualdad N \u003d Cd , que muestra la masa total de átomos de isótopos por unidad de volumen. Se llevará a cabo un análisis adicional para el isótopo 206 Pb , para el cual tenemos . En resumen, reescribimos esta ecuación como

donde 6 N es el número de átomos de isótopo de 206 Pb formados durante el tiempo t , 8 N  es el número de átomos de uranio de 238 U que quedan después de la desintegración;  es la constante de descomposición de los átomos de uranio 238 U ; S o es una función del tiempo. Cuando t = const , la ecuación (1) es una ecuación isócrona con pendiente S o . En coordenadas logarítmicas, esta ecuación toma la forma:

Después de las transformaciones, la ecuación (1) se reduce a la forma

En el caso de estudiar una muestra, el valor de d se reduce. Sin embargo, para una estimación de edad fiable [38] , es necesario utilizar dos muestras para construir una isócrona con densidades medidas d1 y d2 . En este caso, la pendiente S * de la cuasi-isocrona se determina a partir de la igualdad

Esta igualdad indica la dependencia de la pendiente de la isócrona con la densidad de los minerales. Esta posición se ilustra en la Tabla 1 y la Fig.2.

El análisis de las distribuciones de proporciones isotópicas (isobáricas) entre minerales proporciona información adicional sobre la separación de isótopos e isobaras. Un ejemplo de tales distribuciones se muestra en la Fig. 2. En estos casos, los puntos experimentales se ubican en líneas rectas con pendiente s ≠ 1 .

En la práctica, el fraccionamiento fue ilustrado indirectamente por series de distribución de edades por minerales y métodos de determinación de la edad. Por ejemplo, se construyeron las siguientes secuencias: para Karelia — PL(Rb-Sr)>MU(Rb-Sr)>MU(K-Ar)≈Mi(Rb-Sr)>BI(Rb-Sr) , donde MI es microclina, MU es moscovita; para Finlandia - MI (Rb-Sr)> MU (Rb-Sr)> BI (Rb-Sr) ≈ BI (K-Ar) . Más estrictamente, esta comparación se lleva a cabo sobre la base de una comparación de los valores de las proporciones de los isótopos correspondientes por minerales. A modo de ejemplo, la Tabla 2 muestra algunas series de estos ratios:

El patrón de distribución de minerales de acuerdo con estas proporciones también se revela al comparar las secuencias de minerales clasificadas por densidad d (referencia) dispuestas en orden descendente de densidad y aquellas por proporciones isotópicas (isobáricas). En cada par de minerales, el mineral con el valor d más alto ocupaba el primer lugar . Si, en este caso, las proporciones de isótopos (isobáricos) resultaron ser similares a las proporciones de las densidades de los minerales, tales pares se denominaron normales , de lo contrario, inversos . Además, de acuerdo con la proporción de pares normales e inversos, se construyeron secuencias generales de ubicación de minerales. La comparación de estas secuencias con las de referencia se realizó utilizando el índice (index) de la diferencia J [48] . Los resultados de estas comparaciones se muestran en la tabla No. 3 en forma de secuencias generales. A modo de comparación, se dan las secuencias de minerales según los valores de δ 18 O.

Los estudios realizados han demostrado que en los sistemas isotópicos, el isótopo pesado se acumula en minerales con mayor densidad, mientras que en los sistemas isobáricos esta tendencia se manifiesta en isóbaras con tamaños mínimos. En un caso más general, un elemento con una densidad atómica (iónica) más alta se acumula predominantemente en un mineral más pesado.

Fraccionamientos experimentales

Todo el complejo de observaciones geológicas sobre el comportamiento de RGII en un campo de termogradiente indica la posibilidad de su fraccionamiento en condiciones naturales. A esta conclusión ha llegado una cantidad abrumadora de estudios, sin mencionar el concepto de "fraccionamiento". Sin embargo, solo los estudios experimentales pueden llegar a una conclusión final sobre la posibilidad del fenómeno. En la actualidad, todo el complejo de estudios en esta dirección se puede dividir en dos grupos, que difieren en los métodos metodológicos de análisis de fraccionamiento:

1. Calentamiento térmico de muestras con análisis de la composición isotópica del producto liberado o sublimados;
2. Lixiviación (principalmente isótopos de plomo) de formaciones naturales bajo la acción de varios reactivos, a menudo no directamente relacionados con las condiciones reales de migración de isótopos.

Los análisis se procesaron utilizando la expresión para el factor de fraccionamiento

donde ( * X/X) o y ( * X/X) i son las proporciones isotópicas del elemento X en el experimento inicial y posterior. El índice ( * ) marca el isótopo pesado. Si se consideran los isótopos de dos elementos X e Y , entonces esta expresión se convierte en una ecuación de trabajo de la forma

donde m y n son algunos compuestos. A menudo m = n . En esta ecuación, el parámetro S * = f(T) .

El propósito de estos experimentos es revelar el grado de conservación de las proporciones de isótopos bajo diversas condiciones termodinámicas. Los experimentos se caracterizan por:

• 1. Los resultados de los experimentos no son considerados desde la posición de fraccionamiento del RGII, lo que lleva a ignorar el fenómeno de las distribuciones de equilibrio.
• 2. De acuerdo con la teoría del fraccionamiento, es necesario estudiar la composición isotópica de dos compuestos, pero en estos estudios solo se considera un compuesto. Por ejemplo, al aislar Pb de un mineral, la proporción de isótopos se determina solo en la sublimación y no se analiza la composición del residuo del sublime. Lo mismo se observa para la lixiviación: solo se analiza el lixiviado, sin tocar el residuo de la lixiviación.
• 3. Todos los experimentos terminan con una declaración cualitativa de los resultados de los cambios en las proporciones de isótopos sin calcular los parámetros correspondientes: índice de fraccionamiento, coeficientes cinéticos, etc.

Exposición a altas temperaturas

Sistemas de isótopos de plomo Sistemas isobáricos K-Ar- Sistemas isobáricos Rb-Sr

Impacto de la lixiviación

Los isótopos de Pb (alrededor del 92 % de las muestras estudiadas) se sometieron a exposición experimental , con menos frecuencia isóbaras de Sr-Rb y mínimamente isóbaras de K-Ar . Los isótopos de Pb se han estudiado, por regla general, en circonitas y monacitas accesorias, feldespatos (más a menudo feldespatos de potasio, plagioclasas), biotitas, uraninita, granitos y otras rocas y minerales. Isobaras Sr-Rb - en condrita ( Mittlefehldt DW et al [56] ), en basalto (Elderfild H, et al [57] ), isobaras K-Ar  - en biotita (Aprub S.V. [58] ), etc. d.

Los principales agentes de lixiviación son los ácidos nítricos , con menos frecuencia HCl , HF y acético , rara vez agua destilada. Ácidos - altas concentraciones hasta concentradas, temperaturas - más de 80 ° C. El tiempo de lixiviación varió desde las primeras horas hasta un mes. Habitualmente se estudiaban muestras únicas, esporádicamente sin observar los requisitos para establecer equilibrios isotópicos.

El objetivo principal de la investigación es identificar el grado de estabilidad del RGII en ambientes altamente agresivos para establecer la precisión en la determinación de la edad de las rocas. No se han realizado estudios sistemáticos y específicos para identificar los principales patrones de migración de RGII y su fraccionamiento. Estos datos se han resumido [59] . Fragmentos de estos estudios se muestran en la Fig.4. Al generalizar, usamos la representación de los coeficientes de separación α en la forma

donde min es el mineral en estudio, s es el lixiviado (la solución resultante) u otro mineral; yo = 206, 207, 208.

Los datos de la Fig.4 para circonitas accesorias y monacitas (Fig.4A) y feldespatos (Fig.4B) muestran la presencia de ciertos patrones en los procesos de redistribución de isótopos de Pb entre el mineral estudiado y la fase que interactúa con él, que se expresan en el comportamiento lineal de los parámetros lnα . La Figura 4B muestra una distribución similar de isótopos de Pb entre la galena accesoria y el granito huésped. La presencia de una relación lineal similar entre los parámetros de lnα nos permite suponer la existencia de un equilibrio isotópico geoquímico entre estas sustancias.

Modelado de fraccionamiento

Al realizar trabajos experimentales de varios tipos y niveles, siempre hay una adición o eliminación del sistema RGII. Esto permite una evaluación cualitativa de la influencia de la entrada (remoción) de la RGII para llevar a cabo el modelado numérico. Para este propósito, para algún grupo inicial (de referencia) de análisis, por ejemplo, plomo, con valores conocidos de edad t et , se agrega una cierta cantidad de isótopos de plomo, luego se calcula la edad t * a partir de los nuevos datos , según el cual, con la referencia, se estima el efecto de añadir un isótopo al sistema. Entonces to es la era del plomo impuro ; tp  es la edad del aditivo radiogénico . t 1 , t 2 y t 3  son las edades calculadas respectivamente según las ecuaciones:

; ;

Se distinguen los mecanismos de cambios en los parámetros isócronos:

1. Factor de impurezas: el valor depende de las concentraciones de Pb y las proporciones isotópicas (no estudiadas);
2. El factor de impurezas es un valor constante, no depende de las concentraciones de Pb y proporciones de isótopos. Este mecanismo ha sido estudiado experimentalmente (experimentos numéricos) y teóricamente.

En el experimento se evaluaron los siguientes factores:
1). Cambio en las concentraciones brutas de plomo :

• 1a) Pb*= nPb (en el experimento n = 0,5; 2). Se encontró la influencia en los parámetros de las ecuaciones (4) y (5), pero la edad t del plomo Pb o y Pb p no cambia.
• 1b) Pb*= Pb ± l ( l = 1 ; 2) afecta la edad to manteniendo t 1 . A medida que l aumenta, el valor de t o aumenta en el caso de (Pb + l) y disminuye para (Pb - l) .

2). Cambio en las proporciones isotópicas X (= 206 Pb/ 204 Pb ) e Y (= 207 Pb/ 204 Pb ):

• 2a) relaciones como Х*= Хβ x ( β = 0.667; 0.833; 0.909; 1.1) son equivalentes a i C* = i Ck i ( Σk i ≈ 4 y k i = β i (L/L*) , L y L* sumas de las proporciones originales y modificadas, respectivamente). Cambiar X e Y cambia todas las edades manteniendo la relación entre

t 1 , t 2 y t 3 .

• 2b). X*= X ± lx ( l = 10,20,50,100). También i C* = i Ck i en particular, β x = (X+l x )/X . Al cambiar X e Y , t cambia conservando t 1 , t 2 y t 3 . Los valores de t o aumentan con el crecimiento de l y y disminuyen con el crecimiento de l x .

Notas

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